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作者:刘万生 来源:中国科学报 发布时间:2019/10/14 15:11:08
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中科院大连化物所实现单原子催化剂配位环境调控

 

近日,大连化物所催化与新材料研究室研究员王爱琴、张涛院士团队与清华大学教授李隽合作,发展了一种乙二胺络合—惰性气氛快速热处理的单原子催化剂制备新方法,在不改变单原子分散的前提下,可以精细调控单原子中心的配位环境,从而建立了单原子配位环境、电子结构和催化性能之间的关系。研究成果发表在《自然—通讯》上。

作为一类特殊的负载型金属催化剂,单原子催化剂中活性金属原子通过与周围载体上的原子形成化学键从而达到单原子分散。但不同于金属有机配合物,单原子催化剂中的这种刚性连接结构使得调变单原子中心的配位环境非常困难。

研究人员通过创新催化剂制备方法,发展了一种乙二胺络合—惰性气氛快速热处理制备单原子催化剂的方法,不仅获得了较高负载量单原子催化剂,而且通过调节快速热处理温度,精细调控单原子Pt(铂)中心的配位环境:热解温度越高,单原子铂中心的铂—氧配位数越低。进一步将单原子铂中心的第一壳层铂—氧的配位数作为预测铂活性中心的电子状态以及催化加氢活性的描述符:铂—氧的配位数越低,铂的平均氧化态越低,催化剂的加氢活性则越高。

研究活性金属中心配位环境的可调性使单原子催化剂成为连接均相催化和多相催化之间的桥梁,为设计兼具高活性与高选择性的加氢催化剂开辟了新途径。

相关论文信息: https://doi.org/10.1038/s41467-019-12459-0

 
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